После того, как Twitter ввел OAuth авторизацию - старые методы работы с ним перестали работать. Но есть хорошая библиотека Twitterizer, с поддержкой OAuth, кеширования и поиска. Чтобы добавить твит, нужно зарегистрировать ваше приложение на http://dev.twitter.com/apps, получить там параметры авторизации и написать примерно следующий код
public void PublishOnTwitter(string message)
{ OAuthTokens tokens = new OAuthTokens();
tokens.ConsumerKey = Settings.TwitterConsumerKey;
tokens.ConsumerSecret = Settings.TwitterConsumerSecret;
tokens.AccessToken = Settings.TwitterToken;
tokens.AccessTokenSecret = Settings.TwitterTokenSecret;
TwitterStatus status = TwitterStatus.Update(tokens, message);
}